胡晟教授與合作團隊在石墨炔納米多孔膜中的氣體傳輸機理方麵取得重要進展
發布時間:2022年07月30日 來源:化學化工學院

近日,化學化工學院胡晟教授與中國科學院化學研究所李玉良院士、英國曼徹斯特大學AndreK.Geim教授合作,在石墨炔納米多孔膜的氣體傳輸機理方麵取得重要進展,相關成果以“Gas permeation throughgraphdiyne-basednanoporousmembranes”為題發表於Nature Communications。

基於二維(2D)材料的多孔膜因其在氣體分離領域的潛在用途而備受關注。與傳統三維(3D)膜相比,低維薄膜的納米級厚度具有更為快速的氣體傳輸能力。該氣體傳輸行為與內部孔道尺寸密切相關。當2D薄膜孔道的有效尺寸d0大於氣體分子的動力學直徑dk時,氣體傳輸行為可以用經典的Knudsen理論描述;而當d0小於dk時,氣體傳輸將遇到極大的勢壘,從而導致氣體傳輸通量的指數下降與選擇性的提升。因此探究2D多孔膜材料的氣體傳輸行為,對於設計和製備具有不同氣體通量和選擇性的多孔材料具有重要的指導意義。

石墨炔是一種新型的結構碳材料,其埃尺度的晶格孔為研究氣體輸運機理提供了良好的基礎。合作團隊通過六乙炔基苯分子的偶聯反應製備具有納米多孔膜的石墨炔,其形態上可分為兩部分(圖a):一為厚度約90nm的準二維平坦層,主要由平麵堆疊的納米級多層石墨炔微晶組成;二為平坦層頂部,主要由石墨炔微晶垂直生長並自組織成支架。薄膜中的氣體傳輸實驗表明,對於小分子量的氣體(3He、4He、Ne、D2和HD),氣體滲透行為可用Knudsen模型來描述;而對於較重的氣體(Ar、Kr和Xe),其傳輸行為明顯偏離Knudsen預測。理論計算結合實驗分析表明,該偏離行為不能用石墨炔晶格孔帶來的空間位阻效應解釋。

為了揭示石墨炔薄膜中的氣體滲透機理,合作團隊製備了不同比例的4He與較重的惰性氣體(Ne、Ar、Kr和Xe)混合氣,並測量了該係列混合氣的傳輸通量。結果表明,混合氣中4He的流量與其分壓之間表現出高度的非線性依賴關係,即較重惰性氣體的存在抑製了4He的滲透。研究認為較重的惰性氣體更容易吸附填充於孔道內壁從而導致孔道尺寸變小,進而抑製了氦的流動。這種吸附和填充作用同樣會阻礙較重的惰性氣體的傳輸,揭示了重惰性氣體非Knudsen傳輸的微觀機理。該工作揭示了石墨炔納米多孔膜中超越Knudsen模型的選擇性和極高的氣體通量,以及石墨炔中氣體傳輸的新機製。內壁吸附的氣體分子會阻礙其他氣體的傳輸,常規條件下惰性氣體之間的獨立流動行為不再成立。

胡晟教授、中科院化學研究所李玉良院士以及曼徹斯特大學Andre K.Geim教授為該文章的共同通訊作者,化學化工學院2021級博士生周誌華及曼徹斯特大學YongtaoTan博士、楊倩博士為共同第一作者,化學化工學院博士生王浩、楊重陽、魯藝珍、碩士生王燦彬參與了部分研究工作。該工作得到國家自然科學基金(21972121、21790053、22071251、21970050、21875258),國家重點研發計劃(2019YFA0705400、2018YFA0703501)等資助,同時也得到福建省嘉庚創新實驗室等平台的支持。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-31779-2

【責任編輯:王誌鵬】
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